pH fácil y altamente preciso

Scientific Reports volumen 12, número de artículo: 22584 (2022) Citar este artículo

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Numerosas aplicaciones científicas, sanitarias e industriales están mostrando un interés creciente en el desarrollo de sensores ópticos de pH de bajo coste y alta precisión que cubran un amplio rango de pH. A pesar de los esfuerzos serios, el desarrollo de alta precisión y rentabilidad sigue siendo un desafío. En esta perspectiva, presentamos la implementación de la técnica de aprendizaje automático en el papel de pH común para una estimación precisa del valor del pH. Además, desarrollamos una aplicación móvil precisa, sencilla, flexible y gratuita basada en un algoritmo de aprendizaje automático para predecir el valor de pH preciso de una solución utilizando un papel de pH comercial disponible. Las condiciones de luz comunes se estudiaron con diferentes intensidades de luz de 350, 200 y 20 Lux. Los modelos se entrenaron utilizando 2689 valores experimentales sin un control de instrumento especial. El rango de pH de 1: 14 está cubierto por un intervalo de ~ 0,1 valor de pH. Los resultados muestran una relación significativa entre los valores de pH y tanto el color rojo como el color verde, en contraste con la pobre correlación del color azul. El modelo K Neighbors Regresor mejora la linealidad y muestra un coeficiente de determinación significativo de 0,995 combinado con los errores más bajos. La aplicación móvil y en línea gratuita y de acceso público se desarrolló y permite una estimación muy precisa del valor de pH en función del código de color RGB de un papel de pH típico. Nuestros hallazgos podrían reemplazar instrumentos de pH más costosos que utilizan detección de pH portátil y un sistema de teléfono inteligente inteligente para todos, incluso el chef en la cocina, sin la necesidad de realizar trabajos experimentales adicionales, costosos y que requieren mucho tiempo.

El valor de pH de diferentes soluciones es un punto particularmente importante para determinar las condiciones optimizadas y el control de calidad para aplicaciones industriales, biológicas, químicas y ambientales, ya sea en interiores o exteriores1,2. La concentración de iones de hidrógeno [H+] se denota en escalas de pH de 0 a 14, y la mayoría de los métodos contados para la detección son complicados, costosos y requieren mucho tiempo como microelectrodos3, indicador a base de ácido4, titulación potenciométrica1, aplicación de sondas colorimétricas y de fluorescencia5,6, 7,8,9,10. Actualmente, las mediciones potenciométricas son la técnica más utilizada en la detección de pH. Donde el pH de la solución se puede calcular mediante la medición de los diferentes voltajes entre los electrodos del dispositivo potenciométrico11. A pesar de la alta precisión de los dispositivos potenciométricos convencionales, el proceso de operación y calibración es más complicado y costoso, lo que no es aplicable para fines interiores o exteriores. Sin embargo, las tiras de pH fáciles y accesibles se utilizan como método alternativo para la detección visual del pH, pero las tiras producen resultados menos precisos.

Por otro lado, las técnicas de aprendizaje automático (ML) brindan a los algoritmos la capacidad de predecir valores novedosos a partir de datos de entrenamiento derivados de experimentos que utilizan Inteligencia Artificial (IA). Así, existen numerosos algoritmos de regresión o clasificación para ML que dependen de hiperparámetros y mecanismos para alcanzar sus objetivos y dar un alto rendimiento para la planificación12. El aprendizaje automático se utiliza en química, como en el descubrimiento de sustancias químicas13, representaciones moleculares14, química sintética15, química de materiales16, investigación en química acuática17,18 y contaminación del agua19.

En este caso, se utilizó la técnica ML para mejorar la precisión del papel de pH en tiras común. Los modelos ML se entrenaron con los 2689 datos experimentales que cubrían todo el rango de pH. Además, desarrollamos una aplicación móvil/web basada en algoritmos ML para predecir los valores de pH. Por lo tanto, la aplicación desarrollada podría funcionar en dispositivos móviles que podrían ser utilizados como dispositivos portátiles por cualquier persona (sea químico o no) sin costos adicionales, respuesta rápida y es aplicable para diferentes aplicaciones.

Se usaron ácido acético, ácido fosfórico, ácido bórico, HCl y NaOH sin ninguna purificación adicional (Sigma Aldrich). Papel de pH indicador universal (1–14) Q/3211821AB001-2002 (China). Las mediciones de pH se llevaron a cabo en un medidor de pH 3520 (JENWAY, Inglaterra). Se utilizó luz iluminómetro luxómetro digital Mastech MS6612 (rango máximo 200 000 lux) para medir la intensidad de la luz en el lugar de trabajo experimental.

El tampón universal Britton-Robinson (B-R) se preparó como se informó20. Brevemente, las soluciones tampón BR acuosas madre (pH = 2,86) mezclando una proporción molar igual (1:1:1) de 0,02 mol/L de ácido acético, ácido fosfórico y ácido bórico. Se usó gota a gota 0,20 mol/L de NaOH o 0,20 mol/L de HCl para ajustar los valores de pH (intervalo = 0,10) para cubrir todo el rango de pH.

La regresión es una técnica utilizada para la predicción, continúa aprendiendo los valores de pH y descubriendo relaciones causales entre los valores de pH reales y los de predicción. Se aplicaron once modelos de regresión de aprendizaje automático supervisados a los datos recopilados y se eligió el mejor modelo que se ajuste al problema seleccionado, incluida la regresión lineal (LR), el regresor de árbol de decisión (DTR), el regresor de bosque aleatorio (RTR), el regresor de K vecinos (KNNR). ), regresión de vector de soporte (SVR), regresión de lazo (L1), regresión de cresta (L2), regresor de red elástica (ENR), regresión de AdaBoost (ABR), regresor de aumento de gradiente (GBR) y regresor de red neuronal artificial (ANNR). Todos los modelos se pueden encontrar en Scikit-learn en la clase model21. Además, la visualización de datos del análisis de datos exploratorios y las figuras del mapa de calor se crearon utilizando el paquete seaborn basado en código Python22.

Se utilizaron varias métricas para evaluar los modelos de regresión, el coeficiente de determinación (R2), el error cuadrático medio (MSE), el error absoluto medio (MAE) y el error cuadrático medio (RMSE) se pueden calcular en Scikit-learn en métricas de clase de acuerdo con Ecuaciones. (1–4).23,24

donde N es el número de muestras registradas, yi es el valor de pH previsto y \(\hat{y}_{i}\) es el valor de pH real.

Para extraer el código de color (RGB) de las imágenes, utilizamos un código Python 3.7 basado en el paquete OpenCV para extraer el RGB de cada imagen25. Notamos una pequeña desviación de los valores RGB en varias posiciones en una imagen. Así, los valores RGB se estimaron en siete posiciones distintas (X, Y) (10,10; 15,15; 20,20; 25,25; 30,30; 35,35; 40,40) para cubrir toda la imagen. como se ilustra en la Fig. 1.

Posiciones de píxeles de la imagen del papel pH (a un valor de pH = 4, como ejemplo).

Explotamos un algoritmo de aprendizaje automático basado en un modelo de regresión KNN para estudiar 2689 datos de muestra recopilados utilizando Python 3.7 y el paquete scikit-learn26,27. Separamos aleatoriamente los datos en datos de entrenamiento (70%, es decir, 1880 muestras) y datos de prueba (30%, es decir, 808 muestras). En la fase de entrenamiento del modelo de inferencia, los datos de prueba se excluyeron por completo. Además, en el aprendizaje automático, los hiperparámetros son aquellos parámetros que el usuario proporciona explícitamente para influir en el proceso de aprendizaje y mejorar el aprendizaje del modelo. Por lo tanto, entrenamos nuestros modelos usando una serie de números enteros [1,2,3,….] y, como resultado de eso, se encontraron los hiperparámetros óptimos (coeficiente más alto y errores más bajos) cuando usamos K = 5.

La Figura 2 presenta colecciones de 130 capturas de un cambio de color experimental del papel de pH (a 350 Lux) en el rango de (0–14) en un intervalo de ~ 0,1 valor de pH. Cabe mencionar que la estimación tradicional basada en el cambio de color del papel de pH va acompañada de una variación significativa en el valor de pH (~2). Esta alta variación del valor del pH condujo a una estimación errónea notable mediante la detección ocular. Este hallazgo nos anima a desarrollar un nuevo método simple y más preciso para la detección del valor del pH. Por lo tanto, los experimentos se ampliaron para cubrir la mayoría de los tres lugares de trabajo con iluminación diferente a 350, 200 y 20 Lux, en los que el usuario podía trabajar. Además, la homogeneidad del color del papel de pH se enfatizó mediante el código RGB de color recopilado para siete posiciones distintas por captura. En total, el conjunto de datos incluye 2689 valores RGB experimentales de diferentes lugares de trabajo con iluminación.

Muestras de las capturas de un cambio de color experimental del papel de pH a 350 Lux.

Para comprender mejor los resultados observados en los diferentes lugares de trabajo, en la Fig. 3 se ilustra el análisis de datos exploratorios (EDA) del código de color RGB frente a los valores de pH con respecto a diferentes intensidades de luz a 20, 200 y 350 lux.

Análisis de datos exploratorios de código RGB modificado en diferentes lugares de trabajo iluminados a (20, 200 y 350 Lux).

Los puntos del código de color se recogieron en tres partes en un amplio rango de pH. Los cambios significativos en el código de color rojo y verde o incluso azul se produjeron en el rango de valores de pH (2,5: 9) en los tres diferentes lugares de trabajo investigados con intensidades de luz de (20, 200 y 350 lux). Cabe mencionar que el código de color azul con luz de baja intensidad de 20 Lux (un lugar de trabajo un poco oscuro) se desvía de los obtenidos con intensidad de luz alta o media, lo que sugiere evitar futuras pruebas en condiciones de poca luz. Por el contrario, los resultados no revelaron diferencias significativas entre el comportamiento de los colores rojo y verde ante la intensidad de la luz. Los resultados muestran el aumento de basicidad (> 9) o aumento de acidez y (< 2,5) podrían interpretar el color y pueden producir una predicción menos precisa en esa parte del rango de pH. Por lo tanto, este hallazgo puede alentar a la comunidad científica a preparar material más sensible para trabajar en medio ácido fuerte y/o base fuerte.

Además, es fundamental reconocer y evaluar hasta qué punto cada parámetro depende de los demás. Este conocimiento puede ayudar a definir las expectativas que brindan estas interdependencias, lo que conducirá a la creación de dispositivos de pH y materiales sensibles al color más efectivos. Debido a esto, utilizando una estrategia de aprendizaje automático, se investigaron los coeficientes estadísticos de correlación de Pearson (rx,y) entre los parámetros de pH con base en las siguientes ecuaciones. (5) y (6):

donde N número de muestras registradas, \({x}_{i}\), \({y}_{i}\) son elementos individuales de los valores predichos de RGB y pH respectivamente, y \(\overline{y}\ ) el valor medio de los valores de pH.

La correlación entre los parámetros de pH se presentó con un mapa de calor en la Fig. 4. Los resultados obtenidos reflejan una excelente correlación negativa superior entre los valores de pH con color rojo (−0,77). Del mismo modo, se encontró una correlación aceptable del valor del pH con el color verde de (−0,38). El color azul mostró una correlación increíblemente baja con el valor de pH (0,044) de los observados en los colores rojo o verde. Esto se refiere a que el color azul tendrá un pequeño efecto en la predicción del aprendizaje automático en comparación con los colores rojo y verde. Del mismo modo, la iluminación de los lugares de trabajo no influye significativamente en el valor del pH en −0,03. De este modo, el papel pH coloreado se puede capturar de forma segura sea cual sea la intensidad de la luz.

Coeficientes de correlación de Pearson entre los parámetros de pH.

Utilizando datos experimentales, se realizó un análisis preliminar de técnicas de regresión de aprendizaje automático con hiperparámetros óptimos en K-Vecinos más cercanos (KNN), Linear, Lasso, Elastic Net, AdaBoost, Neural Network, Random Forest y Support vector machine (SVM), y Algoritmos de regresor de aumento de gradiente28,29,30 para estimar los coeficientes de determinación (R2) y los errores mínimos de las métricas de evaluación de regresión correspondientes con respecto al error cuadrático medio (RMSE), el error absoluto medio (MAE) y el error cuadrático medio (MSE) como se muestra en la Fig. 5 y se registra en la Tabla 1.

Resultados de salida de los algoritmos de regresión realizados de Linear, Ridge, Lasso, Elastic Net, Polynomial, Support vector machine (SVM) Regresso, Gradient Boosting, AdaBoost y Random Forest Regressor.

Es obvio que el modelo KNN con hiperparámetros óptimos de cinco puntos obtiene un resultado significativo de R2 (0,993) combinado con los errores más bajos de MSE, RMSE y MAE (0,012, 0,320 y 0,182, respectivamente) en comparación con otros modelos. Además, el coeficiente de variación de la raíz del error cuadrático medio (CVRMSE) de los modelos KNN muestra un mayor rendimiento de estabilidad de 4,077 en comparación con otros modelos. Además, se probó la validación cruzada con K-fold de (3, 5, 10 y 20) para confirmar la estabilidad de los modelos. Sin embargo, no se encontraron diferencias significativas entre los resultados, que verificaron los modelos KNN.

Para profundizar la comprensión, una investigación adicional mostró que los resultados de la predicción del modelo (basada en datos de prueba) frente a los valores de pH obtenidos experimentalmente se representan en el diagrama de dispersión de la Fig. 6. Los algoritmos de regresión lineal, red elástica y red neuronal no pudieron Reconocer todos los puntos experimentales, especialmente en el rango de pH ácido/base fuerte. Sin embargo, se colocaría una estimación precisa a lo largo de una línea de diámetro cuadrado utilizando los algoritmos KNN, aumento de gradiente, bosque aleatorio y AdaBoost, que podrían seleccionarse para pasos posteriores de implementación del código. A pesar del mayor rendimiento y la desviación extremadamente pequeña de esos algoritmos, se eligió KNN para implementar la aplicación móvil de aprendizaje automático debido a que tiene los errores más bajos (RMSE; 0,32) y también una mayor estabilidad (CVRMSE; 4,08).

Los resultados de predicción del modelo (basados en los datos de prueba) frente a los resultados experimentales.

Ahora está claro que el modelo KNN puede mostrar con éxito los patrones subyacentes del código de color RGB en la estimación del valor de pH basándose en recopilaciones de datos experimentales. Por lo tanto, el enfoque de aprendizaje automático basado en este modelo se amplió aún más y se utilizó para desarrollar una plataforma versátil capaz de predecir el valor del pH utilizando papel de pH común con alta precisión. La aplicación móvil en línea del modelo de predicción se desarrolló utilizando código Python y Streamlit Cloud (disponible gratuitamente) y permite la determinación altamente predicha del valor de pH en función del código de color RGB del papel de pH común.

Como se ilustra en la Fig. 7, la aplicación móvil incluye tres pasos; comenzando con el archivo de entrada en el que se podría insertar la captura del papel de pH (después de sumergirlo en la solución objetivo inmediatamente). Para mayor facilidad, hemos codificado tres opciones (cargar una imagen, usar la cámara de un móvil o insertar un código de color RGB). A este paso le sigue un proceso de aprendizaje automático integrado (sin control por parte del usuario). Finalmente aparecerá en pantalla la salida del valor de pH.

Proceso esquemático de detección de pH mediante ML.

Nuestro estudio tiene una ventaja significativa sobre lo que ya se utiliza; la Fig. 8 muestra la comparación justa de los instrumentos de pH, el papel de pH y el estudio actual.

Comparación del instrumento de pH, el papel de pH y el estudio actual.

Además, la Fig. 9 muestra el valor de pH estimado (resultados de salida) de la aplicación móvil propuesta en comparación con el valor de pH real. Curiosamente, esta correlación entre los valores reales y estimados en todo el rango de pH (ácido o base) está relacionada con la mayor precisión del modelo ML utilizado.

Valor de pH estimado de la aplicación móvil en comparación con el real.

Sin embargo, Solmaz et al.31 estudiaron la detección colorimétrica con tiras de pH mediante ML, como se presenta en la Tabla 2.

Sin embargo, se utilizaron cuatro tipos diferentes de teléfonos inteligentes para comprobar la precisión de las predicciones del valor de pH para tres soluciones tampón (pH = 3, 7 y 10). La configuración predeterminada se utilizó para evitar cualquier efecto del teléfono inteligente. Como se muestra en la Fig. 10 y la Tabla 3, los distintos teléfonos inteligentes no tienen estimaciones del valor de pH significativamente diferentes con una precisión de más del 90% para cada tipo.

Valor de pH estimado de diferentes teléfonos inteligentes.

Además, la Tabla 4 muestra las condiciones y limitaciones recomendadas para utilizar la aplicación para lograr predicciones más precisas.

En general, los presentes hallazgos resuelven el problema de la precisión del pH utilizando papel de pH común sin la necesidad de realizar trabajos experimentales adicionales, costosos y que requieren mucho tiempo. Sin embargo, nuestro enfoque resuelve los problemas de costo excesivo y mantenimiento requeridos por los medidores de pH tradicionales.

Los hallazgos demuestran una fuerte asociación negativa entre los valores de pH y tanto el color rojo (-0,77) como el color verde (-0,38). El color azul tendrá un impacto insignificante en la predicción del aprendizaje automático, que reveló una correlación baja (0,044). El modelo KNN muestra resultados R2 significativos (0,993) junto con los errores MSE, RMSE y MAE más bajos (0,012, 0,320 y 0,182, respectivamente). Este artículo también demostró el potencial del enfoque ML para estimar el valor de pH de soluciones utilizando papel de pH común. Desarrollamos una aplicación disponible gratuitamente que admitía dispositivos móviles para predecir el valor de pH en función de ML y utilizando papel de pH común con resultados precisos. Las investigaciones futuras deberían considerar la preparación de nuevos materiales ópticos con cambios de color extremadamente sensibles en un medio ácido/base fuerte.

La aplicación web y la aplicación móvil están disponibles gratuitamente en "https://elsenety-ph4-ph-app4-pazg10.streamlitapp.com" o "https://soft.yallascience.com/2018/06/researcher-tools-software". HTML”. El código ML y los datos RGB están disponibles previa solicitud debido a restricciones éticas/de privacidad del autor correspondiente [Mohamed M. Elsenety; [email protected]].

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Departamento de Química, Facultad de Ciencias, Universidad Al-Azhar, Nasr City, El Cairo, 11884, Egipto

Mohamed M. Elsenety, Mahmoud Bassem I. Mohamed, Mohamed E. Sultan y Badr A. Elsayed

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Correspondencia a Mohamed M. Elsenety.

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Elsenety, MM, Mohamed, MBI, Sultan, ME et al. Estimación del valor de pH sencilla y altamente precisa utilizando papel de pH común basado en técnicas de aprendizaje automático y dispositivos móviles compatibles. Representante científico 12, 22584 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-27054-5

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Recibido: 10 de septiembre de 2022

Aceptado: 23 de diciembre de 2022

Publicado: 30 de diciembre de 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-27054-5

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